Les archives
Bien que la bibliothèque n'ait pas vocation à conserver des archives, les hasards de l'histoire font que plusieurs milliers de pièces et de documents d'archives sont conservés dans ses rayons.
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Les documents médiévaux
C'est d'abord la collection de documents médiévaux constituée par le baron de Joursanvault à la fin du XVIIIe siècle et dispersée en 1838.
A cette date, le bibliothécaire Louis de la Saussaye eut l'heureuse idée de faire racheter par la ville de Blois ces quelque 2000 pièces émanant de la chambre des comptes de Blois et traitant de l'histoire du comté. On y trouve des documents portant les signatures de Charles d'Orléans, de Louis XII, de François Ier ou d'Anne de Bretagne. C'est dans cette prestigieuse collection que se trouve le plus ancien document conservé par la bibliothèque de Blois, un acte de donation daté de la première année du règne de Hugues, c'est à dire de 987. Le fonds Joursanvault est riche de pièces de toutes sortes qui évoquent par le menu la vie quotidienne des Blésois. On y croise la nourrice de Claude de France, les procès de la comtesse de Blois, les soldats en armes au moment de la guerre de cent ans, les comptes du bourreau de Blois ou les dépenses de nourriture de la cour de France lorsqu'elle résidait au château. Un certain nombre de sceaux sont encore appendus au bas des actes qu'ils authentifiaient. On repère ainsi le grand sceau de majesté de Louis XII, les sceaux de Louis II et Jean II de Châtillon, comtes de Blois au XIVe siècle, ceux de plusieurs gouverneurs et capitaines de Blois comme Guy Pot ou Jamet du Tillay.
Plusieurs achats ultérieurs réalisés en 1867, 1872 et tout récemment en 2015 ont porté à plus de 2500, le nombre des pièces émanant de la chambre des comptes des comtes de Blois aujourd'hui conservées à la bibliothèque de Blois.
A cette prestigieuse collection s'ajoutent d'autres pièces médiévales émanant de plusieurs collections d'érudits du XIXe siècle dont Louis de la Saussaye, Théodore Naudin, Henry de La Vallière et Amédée Cauchie, parmi lesquelles on repère plusieurs chartes originales des XIIe et XIIIe siècles.
Les papiers d'auteurs
Les papiers d'auteurs principalement locaux constituent une autre forme d'archive.
Ils concernent des personnalités aussi diverses que le romancier et conteur Hubert-Fillay (1879-1945), l'historien Frédéric Lesueur (1879-1971), le critique d'art et médium Pascal Forthuny (1872-1962), le poète ésotérique Pierre Noël de la Houssaye (1895-1966), le polémiste Armand Baschet (1829-1886), le médecin Jean Bernier (1627-1698), le sculpteur Henry Varenne (1860-1933), le peintre Henri Sauvage (1854-1912), l'archéologue Eloi Johanneau (1770-1851) qui tous ont laissé brouillons, photographies, articles de presse, correspondances et papiers divers constituant une mine inépuisable de renseignements variés.
On peut également signaler quelques correspondances au premier rang desquelles figurent les 41 lettres autographes que Victor Hugo adressa à son père le général Léopold Hugo entre 1820 et 1827 lorsque celui-ci résidait à Blois. La vingtaine de lettres adressées par Mérimée à Louis de la Saussaye témoigne de l'amicale intimité qui exista entre les deux hommes durant plus de trente ans. Mais on trouvera également quelques lettres du philosophe ésotériste Paul Lecour ainsi que des correspondances anonymes mais intéressantes au plan historique puisque concernant l'ambulance provisoire de Menars en 1870 ou l'asile d'aliénés de Blois. Signalons enfin les dossiers de voyage réalisés par le blésois Gaston Lhomme au Tonkin et à Tahiti en 1893-1894 et l'important dossier constitué par le colonel Brenans au Tassili lors de l'expédition Henri Lhote (1935).