Plus nombreux sont les brouillons et manuscrits laissés par les érudits locaux du XIXe siècle.
C'est grâce à la générosité de l'historien Henry de La Vallière que les papiers du bibliothécaire Alexandre Dupré sont revenus à la bibliothèque. Tous les travaux historiques que cet infatigable chercheur a menés sur la ville de Blois et le département de Loir-et-Cher, et dont seule une petite partie a été publiée, sont présents à l'état de brouillon et souvent de manuscrit mis au net.
Les manuscrits réunis ou écrits par Louis de la Saussaye, membre de l'Institut, ont intégré la bibliothèque à diverses reprises, l'ensemble de la bibliothèque de ce grand historien et numismate ayant été malencontreusement dispersé en 1887, dix ans après sa mort. Sont ainsi revenus à Blois le procès-verbal original de la Coutume de Blois (1523), l'épitaphe de Claude de France et de sa fille Charlotte (1524), l'amusant Registre des visiteurs au château de Blois (1842-1844) et surtout les manuscrits de son Journal historique du Blésois et de la Sologne (1827-1834) et de ses Mémoires pour servir à l'histoire de la Sologne blésoise (1835-1836) avec les planches qui accompagnent le texte. Si le premier de ces deux documents a été récemment édité, le deuxième reste encore à découvrir.
En hommage à l'abbé Grégoire, dont notre bibliothèque a pris le nom, un petit fonds de manuscrits a été créé depuis les années 1990 : correspondances diverses et brouillons de textes sont venus rejoindre les nombreuses éditions anciennes de cet infatigable polygraphe déjà possédées par l'établissement.
Les 81 volumes de notes manuscrites laissés par l'architecte Arthur Trouessart constituent l'une des sources primordiales de l'histoire locale. Ils réunissent en effet la copie intégrale des registres des délibérations muncipales de Blois du XVIe siècle à la Révolution, la copie abrégée, mais néanmoins intégrale des registres paroissiaux des six paroisses de Blois avant la Révolution, la transcription d'un grand nombre d'articles de presse blésoise publiés entre 1850 et 1919 et une dizaine de volumes de notes diverses sur le Loir-et-Cher. L'écriture régulière et très lisible de cet érudit, les tables thématiques et alphabétiques dont il a pourvu ses volumes font de ceux-ci un irremplaçable outil de travail tant pour les historiens locaux que pour les généalogistes.
Enfin un certain nombre d'études historiques et documents manuscrits sont entrés récemment (2004) dans les collections comme l'Histoire de Marchenoir de Péan et Rousseau (1820) la Bibliothèque vinolienne du chanoine Porcher (1890), le somptueux contrat de mariage enluminé de la famille de La Morandière, les amusants carnets de voyages de Paul de Sorbiers ou le procès qui opposa le corps de ville et les habitants de Blois en 1740.